化学学院贾欣茹课题组在力诱导荧光变色研究中取得系列进展

必发88平台 ,报告题目:分子基量子比特和相干操控报 告 人:蒋尚达副研究员邀 请 人:叶 柿地点:发光材料与器件国家重点实验室402室时间:2019年3月15日下午16:00欢迎广大师生参加!材料科学与工程学院2019年3月14日摘要:量子计算可以利用量子力学规律实现全新的计算模式,其处理大数质分解和数据库搜索等问题的速度要远快于传统计算机。利用磁性分子作为量子比特,可以实现量子逻辑门、量子纠缠,也是量子计算研究的重要途径。相较于传统的量子比特,磁性分子主要有精准合成可以调控、获得更大的量子态空间等优点,化学自组装方法更可以为解决量子计算的可拓展性提供新的解决途径。本报告将介绍使用磁性分子构筑分子基电子自旋量子比特,使用脉冲电子顺磁共振方法研究该类分子的量子相干性,使用微波和电场等对分子的量子态进行相干操纵。主要参考文献:1. Jiang, SD*, Gao, S* et al, Qubit crossover in the endohedral fullerene Sc3C2@C80, Chem. Sci., 2018, 9, 4572. Jiang, SD*, Gao, S* et al, Endohedral Metallofullerene as Molecular High Spin Qubit: Diverse Rabi Cycles in Gd2@C79N, J. Am. Chem. Soc., 2018, 140, 1123.报告人:蒋尚达,北京大学化学与分子工程学院副研究员。1984年3月生,2011年在北京大学化学学院获得博士学位,获得2013年全国百篇优秀博士论文。2011-2014年在德国斯图加特大学进行博士后研究,洪堡学者,2014-2015年在法国国家强磁场实验室进行博士后研究。2015年11月起受聘于北京大学化学学院无机化学所。2016年入选中国科协青年人才托举工程,同年当选中国科协第九届全国委员会委员和科普专委会委员。2018年获得基金委优秀青年科学基金的资助。主要从事分子磁性和电子顺磁共振谱学研究,使用磁性分子构筑具有长量子相干时间的电子自旋量子比特和逻辑门,并对其进行相干操纵。

金属富勒烯是一类将金属原子或金属团簇内嵌到富勒烯碳笼形成的核壳结构分子,它们在量子信息处理、信息存储等方面具有广泛应用前景。其中含有单电子自旋的金属富勒烯由于具有特别的稳定性和自旋可调控性,可以作为单分子量子比特应用于量子信息计算与处理,也可以作为自旋探针应用于分子级磁共振成像。在中国科学院、基金委和科技部的支持下,中科院化学研究所分子纳米结构与纳米技术院重点实验室王春儒课题组的研究人员最近在金属富勒烯的电子自旋研究方面取得了系列进展。

从纳米尺度、分子水平探讨和发展力响应、力诱导的智能材料, 特别是力诱导变色材料,是一个亟待开发、拓展和创新性的研究领域。北京大学化学与分子工程学院贾欣茹课题组以不同氨基酸为构筑单元的化合物为基础,研究了这些化合物的力诱导荧光变色行为,探索了分子结构、分子组装体排列方式与荧光性质之间的关系,取得了系列进展。

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含有单电子自旋的金属富勒烯通过电子自旋共振波谱手段可以探知自旋分布、自旋-核耦合、分子运动、分子磁性等信息。该实验室科研人员致力于金属富勒烯电子自旋的活化、自旋探针与自旋调控等工作,如利用电子注入制备自旋活性分子;通过自旋ESR信号探测分子结构与运动;施加物理或化学手段调节自旋性质等(Acc. Chem. Res., 2014, 47, 450)。随后,他们设计了一种金属富勒烯自旋信号的磁开关,即将氮氧自由基连接在自旋活性的Sc3C2@C80分子上。结果发现,当两个自旋逐步靠近时,强烈的自旋-自旋相互作用可以降低Sc3C2@C80的ESR信号,直到完全消失,而当二者距离增大时,Sc3C2@C80的ESR信号又重新变强。在这个体系里,氮氧自由基是Sc3C2@C80的分子磁开关,Sc3C2@C80对分子弱磁场如此灵敏的感应可以用于单分子级别的磁共振成像研究(Molecular Magnetic Switch for a Metallofullerene, Nature Commun., 2015, 6, 6468)。他们还开展了金属富勒烯Sc2C2@C82的可见光激发电子动力学行为的研究,发现了该类分子中三线态通道的开启与富勒烯碳笼对称性以及笼外推拉电子基团之间的相关性(J. Am. Chem. Soc., 2015, 137, 8769)。

他们在研究中发现,在外力作用下,以氨基酸为构筑单元的化合物能够发生荧光颜色改变,与基于单体向激基缔合物转变的变色机理不同,这是第一个基于激基缔合物间转变而导致的力诱导荧光变色的例子,它进一步扩展了力诱导荧光变色所涵盖的机理 (Mingjun Teng, Xinru Jia*, et al. Chem. Commun. 2011, 47, 6078–6080)。

最近,他们又设计了一种金属富勒烯的固态自旋体系,研究了金属富勒烯分子的组装与取向对电子自旋的调控。他们将Y2@C79N自旋活性分子填充到一种金属有机骨架化合物晶体的孔笼中,获得了自旋分子均匀分散的固态自旋体系,ESR研究结果和理论计算表明,在低温下,孔笼内的Y2@C79N分子与MOF有机骨架之间存在的π-π相互作用使得Y2@C79N分子定向排列,电子自旋表现出轴对称ESR信号,固态自旋体系也从磁各向同性向各向异性转变。需要指出的是,在这个固态自旋体系里,可以通过变温手段调节分子无序和有序状态的布居以及ESR信号的交叠状态,这种叠加的自旋信息态可望用于量子信息通信上(Steering Metallofullerene Electron Spin in Porous Metal-Organic Framework, J. Am. Chem. Soc., 2015, 137, 15055)。

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Chem. Commun. 2011, 47, 6078–6080  

金属富勒烯Y2@C79N与MOF组成的固态自旋体系

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Adv. Mater. 2012, 24, 1255–1261

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